船舶和其他水下结构物上的藤壶、贻贝、藻类和各种生物的生长和积累过程被称为海洋生物污染，是一个长期存在的问题，与人类在海洋环境中活动和财产的效率和安全密切相关。这一问题无处不在，在大型货船、商业渔船、海军舰艇、休闲游艇和小船、水产养殖设备、海洋传感器、水下无人潜航器(uuv)、海洋水动力结构等方面都很容易发现。海洋污染对这些特性的不利影响包括水动力阻力的显著增加和相关的额外燃料消耗，以及排放的增加、结构的腐蚀和破坏、干扰海洋生态系统的非本地物种和疾病的传播和造成重大经济损失。据估计，船体上严重的钙质污垢，如藤壶附着，可降低燃料效率高达85%。1，2即使是轻(或重)黏液覆盖也会导致总水动力阻力增加9%(或17%)，这可能导致高达18%的轴功率损失。1目前，全球约2%(约13 Quads)的能源用于商业海运行业，包括近10万艘商业货船，这也造成了11亿吨的碳排放。3.换句话说，如果我们能成功解决船体上的海洋生物污染问题，全球每年仅燃料成本就能节省600亿美元(图1)。4

解决船体污染问题的传统方法通常包括使用有毒物质(杀菌剂)来杀死生物体。20世纪70年代末，含有三丁基锡(TBT)的自抛光涂料的兴起似乎永久地解决了这个长期存在的问题。它们非常有效地在足够长的时间内保持船体清洁。然而，这些剧毒锡化合物对非目标生物和周围生态系统造成了广泛的环境危害，并逐渐被淘汰。最终，国际海事组织(IMO)于2008年在全球范围内禁止使用tbt涂料，迫使涂料制造商重新使用铜基化合物，如氧化亚铜(Cu)2O)或铜吡硫酮。尽管自抛光共聚物(SPC)粘合剂技术的进步，以控制铜基杀菌剂的释放速度，但由于铜的毒性降低，这些涂料的效果不如tbt基涂料。2022世界杯八强水位分析此外，最近的研究表明，在美国，一种日益流行的物种，如Balanus amphitrite(藤壶)，对铜的抵抗力越来越强。5随着人们对海洋涂料中有毒化学物质和微塑料浸出对环境的影响的日益认识，以及有文献记载的生物杀铜剂对海洋环境的负面影响，美国联邦和州机构的监管压力越来越大，要求当今市场上减少使用这类有毒涂料。2017年，华盛顿州通过了一项禁令，限制在休闲船只上使用铜基涂料，这在很大程度上是因为他们担心对三文鱼养殖的影响，这使得开发一种替代的、非生物杀灭的解决方案变得更加重要。

海洋生物污染对商业货船的年度能源和环境影响。
图1海洋生物污染对商业货船的年度能源和环境影响。

最广泛采用的方法使非生物杀菌涂料是使用污垢释放(FR)效应。6一个只允许生物微弱粘附或沉降的工程表面，可以很容易地通过船舶运动产生的微弱剪切力释放污垢生物。Robert E. Baier建立了污垢生物粘附力与临界表面张力之间的经验相关性，被广泛称为Baier曲线，如图2所示。7、8在临界表面张力22-24 mN/m处有一个下降，在这里自然地观察到最低数量的海洋生物污染。该值与水表面能的分散组分接近，与有机硅或聚硅氧烷的表面能吻合较好。换句话说，在有机硅和水之间创造界面的热力学能量损失可以被最小化，例如，当一个污垢生物体从有机硅表面去除，水会重新润湿表面。

“拜尔曲线”代表了临界基质表面张力和污垢相对保持力之间的经验关系。(采纳和修改自Frank T. Moerman, 2014)
图2“拜尔曲线”代表了临界基质表面张力和污垢相对保持力之间的经验关系。(采纳和修改自Frank T. Moerman, 2014)

基于这一指标，一些船舶涂料公司开发了硅基脱污(FR)底漆。虽然这些涂料有效地减少了藤壶和贻贝等问题物种的粘附，但表面的疏水特性吸引了其他生物的沉降，如硅藻(如Navicula incerta)，导致黏液在船体上持续生长，这仍然会造成显著的水动力阻力，如果不清理，会导致其他大型污垢生物的沉降。

为了克服这一问题，人们引入了一些新的方法，将已知的蛋白质吸附量极低的化学组分结合在一起。6, 9、10众所周知，亲水的、电荷中性的、接受氢键的化学官能团(如聚乙二醇(PEG)或两性离子基团)可以有效地减少蛋白质或小分子的吸附。人们提出了各种各样的解释，包括空间效应、紧密结合的水合层的形成对蛋白质造成额外的能量损失，以取代结合的水分子粘附在表面、熵损失对PEG链采用更有限的构型与水分子的离开，以及其他。9所有这些解释都涉及到表面的水分子必须被置换。拜尔曲线也表明了水或水合表面的这一特殊特征，即在临界表面张力接近于水的另一种下降。当这些化学组分被引入有机硅FR体系时，涂层表面会因微相分离区域而变得不均匀，这被认为会提供一个“模糊”的表面，从而阻碍海洋生物的沉降。

尽管经过了过去二十年的长期发展，FR涂层的广泛采用仍然需要克服一些剩余的挑战:1)污垢释放机制要求船舶移动，但并非总是如此(高度依赖于使用情况)，因此在静态条件下也必须具有抗生物污垢性能;2)并非所有生物都能在低速下释放，尤其是10节以下的黏液难以释放;3)在船厂和干船坞使用有机硅涂料带来了新的操作和维护挑战，因为有机硅污染会导致其他类型的涂料失效(例如鱼眼和水线以上涂料起泡)，因此需要隔离程序，增加额外的成本和时间。其他不太重要的挑战包括，与其他传统涂料(如环氧树脂)相比，硅基材料的机械耐久性较差，原材料相对昂贵，需要用打面漆来确保硅基面漆的附着力，以及与传统涂料相比，修补和重新涂面漆的程序相对复杂。

为了克服最具挑战性的防污涂料问题(即静态条件下的性能)，结合FR技术和生物杀菌剂(如铜吡硫酮和Selektope™)的混合涂料产品已经出现，并逐渐获得市场吸引力。然而，由于使用沥滤生物杀菌剂，这种解决方案仍然不是完全环境友好和可持续的。11其他新兴的非涂层方法包括:1)光生成过氧化物以防止污垢，但这只对阳光充足的表面有效(如水线)，并随着深度的增加而变得不那么有效;2)微图案表面(如Sharklet™)和基于微纤维的毛状表面(如Finsulate™)，但单独使用这类技术的性能仍在很大程度上落后于传统的生物杀灭方法;3) UV LED照明可以防止污垢，但在船体上安装和使用存在物流问题，以及产生耐药性和突变等长期影响，以及对邻近船舶的副作用;4)修饰船体，可能使用与FR涂层结合的机器人，而不是清洁，这必须克服额外基础设施开发的压力，长时间的采用，以及耐腐蚀物种的出现。

slip方法和经验教训

Adaptive Surface 2022世界杯八强水位分析Technologies, Inc. (AST)开发具有破坏性的驱蚊涂层产品，解决高价值、复杂、难以解决和长期存在的问题。AST采用了一项革命性的专利技术，该技术依赖于液体注入多孔表面(slip)的概念。这项由哈佛大学发明的技术是基于猪笼草的仿生工程的一个例子。猪笼草是一种食肉的猪笼草，它利用猪笼草极其光滑的边缘(猪笼草的蠕动体)捕捉猎物，小昆虫和动物可以在猪笼草上滑进致命的陷阱。滑倒®一种猪笼草的合成仿制品，通过图3所示的具有自愈性、极其光滑和颜色的液体界面，为一些最阴险的液体和生物污垢提供了广泛的排斥表面。12污垢和污染物可以粘附和涂抹在固体表面，这是由于微观粗糙度作为钉住点，而在slip材料上，这些污染物只是由于表面稳定的液体的超光滑性质，通常选择不与污垢混溶。13 - 16

(a)猪笼草(猪笼草)的解剖，在扫描电子显微镜(SEM)图像中，猪笼草的蠕动体表面(猪笼草光滑的边缘)被放大。高纹理的多孔表面在强毛细力作用下能有效地保持水分，其吸湿花蜜提供了匹配的表面化学。(b)规则实体表面(上)和slip(下)的对比示意图。(c, d)表面slip示意图，(c)和水库slip示意图，(d)应用于表面作为涂层。表面滑移通过强大的毛细管力和匹配的表面化学物质稳定润滑剂层。通过保持聚合物基质与润滑剂之间的界面能较低，以及油藏内部的界面能较低，可以稳定和再生润滑剂层。这两种方法都能得到光滑的彩色涂层。
图3(a)猪笼草(猪笼草)的解剖，在扫描电子显微镜(SEM)图像中，猪笼草的蠕动体表面(猪笼草光滑的边缘)被放大。高纹理的多孔表面在强毛细力作用下能有效地保持水分，其吸湿花蜜提供了匹配的表面化学。(b)规则实体表面(上)和slip(下)的对比示意图。(c, d)表面slip示意图，(c)和水库slip示意图，(d)应用于表面作为涂层。表面滑移通过强大的毛细管力和匹配的表面化学物质稳定润滑剂层。通过保持聚合物基质与润滑剂之间的界面能较低，以及油藏内部的界面能较低，可以稳定和再生润滑剂层。这两种方法都能得到光滑的彩色涂层。

AST开发了两种slip技术表现形式，以创建稳定的液体界面，这是所有slip产品的独特特点，如图3(c, d)所示。表面slip利用强大的毛细管力和匹配的化学物质来从热力学上稳定液体层，通常用作喷涂涂层。通过精心设计聚合物网眼尺寸(即聚合物交联网络形成的自由空间)和组分的混溶性，Reservoir slip将可固化聚合物混合物与润滑剂结合在一起，使润滑剂能够自发迁移到表面，并在固化聚合物体系内部形成一个自补色界面。17、18

最初，开发了一种100%硅基的Reservoir slip系统，并测试了其对生物污垢的驱避效果。17日研究发现，由于所形成的生物膜与slip表面之间具有光滑的界面，该系统在排斥一些硬污垢物种(藤壶和贻贝)以及释放软污垢(藻类生物膜)方面具有很好的效果，即使剪切力很弱(图4)。月19 - 21日但在长期静态条件下，会产生黏液污垢。在新加坡超过2.5年的现场测试证实，该系统的性能可与市面上最好的FR涂层系统相媲美，尽管其最佳效益可通过定期清洗获得，因为其非常容易清洗的特性(图5)。然而，对大多数应用而言，定期清洗的要求仍然不理想。因此，需要一种全新的方法来开发一种即使在静态条件下也有效的涂层。

早期slip学术研究的亮点表明，通过使用光滑的液体界面，它具有独特的击退软污垢和硬污垢的能力。(a)从培养基中拔出生长在半处理玻片上的藻类生物膜。sslip涂层允许生长(即涂层无毒)，但生物膜很容易释放。(b)贻贝放置在slip表面上。它探测基底以找到沉降点。当脚接触到slip表面时，它会立即缩回脚，不想停留在slip上，因为当它的脚接触到固体表面时，会突然有“拉”的感觉，而不是正常的“推”的感觉。slip表面在润滑剂层和脚尖之间形成毛细管桥，产生这样的拉力。
图4早期slip学术研究的亮点表明，通过使用光滑的液体界面，它具有独特的击退软污垢和硬污垢的能力。(a)从培养基中拔出生长在半处理玻片上的藻类生物膜。sslip涂层允许生长(即涂层无毒)，但生物膜很容易释放。(b)贻贝放置在slip表面上。它探测基底以找到沉降点。当脚接触到slip表面时，它会立即缩回脚，不想停留在slip上，因为当它的脚接触到固体表面时，会突然有“拉”的感觉，而不是正常的“推”的感觉。slip表面在润滑剂层和脚尖之间形成毛细管桥，产生这样的拉力。
图为2015年7月至2017年12月在新加坡进行的现场测试面板。
图5图为2015年7月至2017年12月在新加坡进行的现场测试面板。

模块化和混合方法解决难题

天然防污表面通常表现出物理和化学属性。9虽然有各种各样的合成表面化学物质具有良好的防污性能，但没有一种化学物质被证明是有效的通用防污策略。因此，必须采用物理防污和化学防污两种防污策略相结合的方法来生产最佳的涂层。其中一种方法是将slip效应与已知的可减少生物污染的表面化学物质结合起来。回到Baier曲线，在最小的生物污染下有两个临界表面能的下降，很明显，呈现混合表面化学的策略将是必要的，以阻止各种海洋生物，而不是杀死它们。为了实现这一目标，AST采用了模块化的方法，将物理模块(光滑的表面击退并易于释放生物污垢——slip效应)和化学模块(通过精心设计的添加剂传递两亲性表面化学)相结合，如图6所示。

混合式模块化slip方法结合了物理模块(色液体界面)和化学模块(两亲性表面活性聚合物)。之前几代的slip主要只使用物理模块(见图5)。AST最近推出了两种模块都使用的slip Foul Protect™N1x。
图6混合式模块化slip方法结合了物理模块(色液体界面)和化学模块(两亲性表面活性聚合物)。之前几代的slip主要只使用物理模块(见图5)。AST最近推出了两种模块都使用的slip Foul Protect™N1x。

现在，实际的问题变成了如何将这两种方法平稳地结合在一个涂层系统中，可以有效地制造成本和大规模。为了将亲水基团(如PEG或两性离子基团)纳入到一般疏水聚合物基质中，如硅酮，定制分子必须设计和合成具有以下特性:1)在环境条件和硅酮中稳定;2)可配制成无过早固化或凝胶化的有机硅体系;3)可以自分层到界面，以传递两亲性化学，这样添加量可以保持最低的成本和保留涂料性能;4)浸没在海水中动态呈现亲水基团;5)与系统中的润滑剂兼容，可长期保持卡瓦效果。

AST采用了设计和合成表面活性聚合物(SAP)的方法，如图7所示。

高度分枝，刷状分子结构的表面活性聚合物(SAPs)用于传授自我分层两亲化学的示意图。
图7高度分枝，刷状分子结构的表面活性聚合物(SAPs)用于传授自我分层两亲化学的示意图。

SAP具有高度可定制的、多功能的像刷子一样的分子架构，支持另一层的模块化方法(正在申请专利)。由于化学上的相似性，高柔性的聚硅氧烷骨架与周围的硅树脂基体具有相容性，而其构象自由也促进了在水环境中浸没时亲水侧链向表面呈现。侧链末端引入的反应基团参与聚合物网络形成的交联反应，有效地拴住了SAP，防止其浸出。当将与SAP分子结构相似的润滑剂引入到硅树脂基质中时，由于增加了相容性，栓系的SAP有效地控制了润滑剂的迁移和释放行为。然而，固有的SAPs和两亲润滑剂通常不完全兼容的硅树脂基质。因此，最初均质的混合物通过以下几种机制驱动的自结构过程发展为高度微相分离体系(包括体相和表面相):1)溶解度错配驱动结构，2)扩散和成熟过程，3)界面能量驱动结构，4)蒸发结构和表皮层形成。在给定的粘合剂体系中，理解和控制SAPs和润滑剂之间的相互作用是重复成功配制无毒、非生物杀菌剂防污涂料的关键。AST目前正在研究大量专有的sap和润滑剂作为一种称为APIs(活性性能成分)的组合添加剂系统，主要用于有机硅系统，也用于一些有机硅环氧树脂和有机硅聚氨酯混合粘合剂系统。

通过快速筛选试验快速开发产品

在船舶涂料产品开发中实施混合模块化方法需要对多个参数进行优化，因为在使用的材料和工艺特性中有许多可能的组合，甚至在早期配方阶段。尽管出现了数据科学和优化工具，涂料配方的发展在很大程度上仍然是由经验方法驱动的。因此，AST采用了一系列快速筛选试验，从众多被测试的配方中快速筛选出最优秀的候选者。开发工作流程如图8所示，从sap和润滑剂的设计和合成、使用原料药进行配方原型设计以及随后的筛选开始。首先根据基本润湿和表面特性进行筛选，然后根据早期实验室规模的单物种测试进行毒性、粘附性和水射流去除。在那里取得的成功导致有希望的配方进入AST在佛罗里达州卡纳维拉尔港(Port Canaveral, FL)的现场试验场进行筛选，该试验场因其较高的污垢压力而被选择。“最终”筛选配方在全球不同第三方地点的静态和动态暴露条件下的长期现场性能进一步验证。与此同时，向下选择的配方在通过放大工艺之前进一步生产垂平平衡、罐寿命、对固化条件的耐受性、色素沉淀和货架寿命。

采用快速筛选试验来实现快速的产品开发。
图8采用快速筛选试验来实现快速的产品开发。

AST研究表明，slip产品在生物有机体中是无毒的，这一点已通过细胞毒性试验和渗滤液对革兰氏阴性海洋细菌(C. lytica)和硅藻(N. incerta)的毒性试验得到证实，而水喷射去除试验表明，它们的粘附得到有效缓解。对藤壶(A. Amphitrite)和贻贝(G. demissa和P. viridis)无毒也得到了这些生物健康生长的支持，在完成的实验室研究中没有明显的不良影响，同时也表明这些常见的污染生物对AST海洋涂层的粘附性极低。(图9)。

实验室生物筛选实验配方使用模式海洋生物进行，如形成粘液的硅藻、细菌、藤壶和贻贝。图a)显示了实验期间黏液附着量以及轻(10 psi)压力洗涤后剩余黏液量。同样，图b)显示了在每个测试表面上积累的细菌数量，以及在轻(10psi)压力洗涤后的剩余细菌数量。图c)表示暴露2周后重新附着的藤壶数量(显示在每条藤壶上面的数量)，以及通过推离试验测量的平均附着强度。类似地，图d)表示暴露3天后粘附贻贝的总数(显示在每个条形图上面的数量)和通过拉拔试验测量的平均粘附力。AST Gen 1涂层表现出比Gen 0涂层更好的黏液和细菌释放性能，而在实验室测试中，贝壳类、贻贝等大型污染生物甚至没有附着在涂层上。
图9实验室生物筛选实验配方使用模式海洋生物进行，如形成粘液的硅藻、细菌、藤壶和贻贝。图a)显示了实验期间黏液附着量以及轻(10 psi)压力洗涤后剩余黏液量。同样，图b)显示了在每个测试表面上积累的细菌数量，以及在轻(10psi)压力洗涤后的剩余细菌数量。图c)表示暴露2周后重新附着的藤壶数量(显示在每条藤壶上面的数量)，以及通过推离试验测量的平均附着强度。类似地，图d)表示暴露3天后粘附贻贝的总数(显示在每个条形图上面的数量)和通过拉拔试验测量的平均粘附力。AST Gen 1涂层表现出比Gen 0涂层更好的黏液和细菌释放性能，而在实验室测试中，贝壳类、贻贝等大型污染生物甚至没有附着在涂层上。

节能环保船底漆

API方法应用于有机硅系统，同时提供理想的涂料性能(附着力、耐久性、成本、实用性)，产生了slip Foul Protect™海洋涂料产品系列。2019年4月推出的slip N1x底漆是油藏slip和API包的混合产品，基于商用原材料。N1x不像常用的杀菌剂涂层只能使用一个季节，它可以使用多个季节，不会向环境释放有害化学物质。在能源部ARPA-E项目的支持下，“犯规保护N1”(N1x的早期版本)在马里恩的一艘港长巡逻艇上进行了测试。在没有进行任何清洗的情况下使用了6个月后，发现船体没有任何坚硬的污垢，只覆盖了非常轻的黏液(图10)。在不使用任何化学物质的情况下，可以使用低压水射流快速清洗底部，并可以快速将其放回水中，这对船主来说是至关重要的。

(左)使用6个月未清洗的sslip涂漆的船体，只显示出轻微的黏液污垢。空的圆形区域表明船体具有自清洁作用，最初附着有大型的宏观污垢生物(结壳苔藓虫)，但由于附着力弱而释放。(右)轻黏液覆盖的船体可以用不含任何化学物质的低压水射流快速清洗。
图10(左)使用6个月未清洗的sslip涂漆的船体，只显示出轻微的黏液污垢。空的圆形区域表明船体具有自清洁作用，最初附着有大型的宏观污垢生物(结壳苔藓虫)，但由于附着力弱而释放。(右)轻黏液覆盖的船体可以用不含任何化学物质的低压水射流快速清洗。

在佛罗里达州卡纳维拉尔港的静态现场测试条件下，与铜基SPC涂层相比，slip污垢保护涂层在生物污垢性能方面表现出了显著的优势(图11)。该试验场被认为一年四季都具有较高的生物污垢压力，且季节性影响最小，因此可以在恶劣的操作条件下进行性能筛选。利用舒尔茨描述的模型，1，2在静态暴露7个月后，与铜基SPC涂层相比，该涂层的生物污垢性能优势使阻力损失减少约8%。AST还推出了一款光学透明的船用涂料——slip SeaClear®，可用于水下传感器和水族馆。

这是在佛罗里达州卡纳维拉尔港进行的为期7个月的静态现场测试的快照。
图11这是在佛罗里达州卡纳维拉尔港进行的为期7个月的静态现场测试的快照。

结论和展望

AST公司的slip Foul Protect N1x已经成功地展示了一种无毒、环保的方法，将光滑光滑的液体表面(物理模块)和高度分叉的两亲性SAPs(化学模块)结合在一起，以减少海洋污染。在未来，经过精心设计和测试的原料药可以作为添加剂引入任何现有的船舶涂料体系，甚至其他涂料体系，如建筑涂料、室内涂料、食品或医疗涂料等，以提高防污性能。这样的系统仍然可以利用传统的抗菌剂或抗真菌剂作为一种新的混合方法，作为一个额外的好处，活性剂的浓度可能会降低，当协同效应实现。AST正在继续测试其先进的配方，并预计在不久的将来发布新产品。

致谢

我们非常感谢美国能源部ARPA-E的冒险决定，将一项早期的学术发明转化为创收产品。DE-AR0000759)，海军研究办公室对实验室和现场测试的慷慨支持，特别是北达科他州立大学的Shane Stafslien，新加坡国立大学的Serena Teo博士，以及加州理工大学的Dean Wendt博士和Grant Waltz。我们也感谢我们的咨询公司Market Entropy, Illara Consulting和Safinah Group，感谢Cooley Marine Management, LLC和Marion Harbormaster Boatyards对船只测试的热情和支持，以及与哈佛大学和Wyss生物启发工程研究所的Joanna Aizenberg教授和她的团队的讨论。

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